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    我国学者和海外合作者在电催化氧还原反应催化体系取得进展

    日期 2021-06-02   来源:化学科学部   作者:赵志坚 傅杰 张国俊  【 】   【打印】   【关闭

    图1 (a) Pt-Fe原子对在0.95 V催化氧还原反应的质量活性和比活性;(b) Pt-Fe原子对在氢氧燃料电池中的极化曲线;(c) 单位点Pt和Pt-Fe原子对的催化ORR反应机理示意图

      在国家自然科学基金项目(批准号:22161142002、21978200、22008170)等的资助下,天津大学邹吉军教授、潘伦副教授团队联合韩国首尔大学Jongwoo Lim副教授团队,在电催化氧还原催化体系取得进展。研究结果以“含有Pt-Fe原子对的超低铂含量Pt/Fe2O3氧还原催化剂(Pt/Fe2O3 with Pt-Fe pair sites as a catalyst for oxygen reduction with ultralow Pt-loading)”为题,于2021年5月21日在《自然∙能源》(Nature Energy)在线发表,论文链接https://www.nature.com/articles/s41560-021-00826-5。

      氧还原是燃料电池和锌空电池的关键反应,该反应的催化剂主要为贵金属Pt。降低Pt的用量对燃料电池的大规模应用具有重要意义。单位点Pt具有最高的Pt利用率,但其对氧分子的解离活化性能不佳,通常表现出较低的活性和选择性。

      研究人员将Pt原子负载在Fe2O3 (012)晶面(Pt负载量为0.13wt%),成功构建了Pt-Fe原子对。研究发现在强电子耦合作用下Fe的电子转移至Pt,形成了部分占据d轨道,垂直基面的dz2轨道使Pt-Fe和O的轨道重叠最大化,高效协同催化O-O解离,同时OH*中间体在Pt位快速解吸,克服了“氧还原反应”吸附能比例关系的限制。在碱性条件下,该催化剂的起始电位和半波电位分别为1.15V和1.05V,质量活性达14.9 A mg-1Pt@0.95 V。在锌空气电池和H2-O2燃料电池测试中,该催化剂在能量密度和Pt利用率方面也明显优于20% Pt/C催化剂。

      该研究成果将单位点催化剂扩展为原子对催化剂,克服了单位点Pt催化剂的缺点,为氧还原反应提供了一种很有前景的低成本高效催化剂,并为新型原子对催化剂的设计提供了新的思路。




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